Este fondo lo componen los libros que pertenecieron a la Biblioteca de la Universidad de San Gregorio Magno y muchos ejemplares escritos por jesuitas, antes de que se concretara su expulsión de la antigua Audiencia de Quito, en 1767, decretado por el Rey de España Carlos III.

En el fondo antiguo se encuentran 41 impresos ecuatorianos, es decir, incunables publicados en las ciudades de Ambato y Quito por el Hermano Coadjuctor, jesuita alemán, Adam Schuwartz y el maestro ecuatoriano Raimundo de Salazar. Podemos señalar que 26 de estos impresos fueron descritos por Alexandre Stools, en su libro "Historia de la Imprenta en el Ecuador".